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May 09, 2023

AgSCN als neues Lochtransportmaterial für invertierte Perowskit-Solarzellen

Wissenschaftliche Berichte Band 13,

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 7939 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Ein neuartiges HTM auf Basis von Silberthiocyanat (AgSCN) wurde für den Einsatz in Pin-Perowskit-Solarzellen (PSCs) entwickelt. Mit Massenausbeute wurde das AgSCN im Labor synthetisiert und durch XRD, XPS, Raman-Spektroskopie, UPS und TGA aufgeklärt. Die Herstellung dünner, hochkonformer AgSCN-Filme, die eine schnelle Trägerextraktion und -sammlung ermöglichen, wurde durch einen Ansatz zur schnellen Lösungsmittelentfernung ermöglicht. Photolumineszenzexperimente haben gezeigt, dass die Zugabe von AgSCN die Fähigkeit zur Ladungsübertragung zwischen HTL und Perowskitschicht im Vergleich zu PEDOT:PSS an der Grenzfläche verbessert hat. Bei der weiteren Untersuchung der Mikrostruktur und Morphologie des Films werden kristallographische Diskrepanzen im polykristallinen Perowskitfilm entdeckt, die auf die Entwicklung von Templat-Perowskit auf der Oberfläche von AgSCN hinweisen. Im Vergleich zu Geräten aufgrund des bekannten PEDOT:PSS wird die Leerlaufspannung (VOC) durch AgSCN mit seiner hohen Austrittsarbeit um 0,1–1,14 V (1,04 V für PEDOT:PSS) erhöht. Mit einem Leistungsumwandlungswirkungsgrad (PCE) von 16,66 % werden mithilfe von CH3NH3PbI3-Perowskit effektiv Hochleistungs-PSCs erzeugt, verglichen mit 15,11 % bei kontrollierten PEDOT:PSS-Geräten. Der lösungsverarbeitete anorganische HTL wurde in seiner einfachen Anwendung für den Bau langlebiger und effektiver PSC-Module mit flexiblen Stiften oder für deren Verwendung als Frontzelle in Hybrid-Tandem-Solarzellen demonstriert.

Die Forschung zu Perowskit-Solarzellen (PSCs) hat im vergangenen Jahrzehnt große Fortschritte gemacht. PSC hat einen hohen Leistungsumwandlungswirkungsgrad (PCE) von über 25,7 % erreicht; Dennoch verhindern weiterhin verschiedene Probleme, darunter geringe Stabilität und hohe Kosten, den praktischen Einsatz1,2,3,4. Ein herkömmlicher Standard-PSC besteht aus einem leitenden TCO-Substrat (ITO oder FTO), einer Elektronentransport-/Extraktionsschicht (ETL), einer Absorberschicht aus Perowskit, einer Lochtransport-/Extraktionsschicht (HTL) und einem Rückkontakt als Elektrode5,6 . Aufgrund ihrer erfolgreichen Lochtransport-/Extraktionskapazität und Grenzflächenanpassung, die den Elektronentransfer von der Absorberschicht (Perowskit) zu metallischen Anoden behindert (Lochtransportmaterialien (HTMs) oder HTLs), sind sie für wirksame PSCs wichtig7. Fortgeschrittene HTMs wie PTAA, Spiro-MeOTAD und PEDOT: PSS sind ab sofort für die Kommerzialisierung verfügbar8,9,10. Allerdings sind begrenzte Kristallinität, schlechte Mobilität, hohe Kosten und eine mögliche Verschlechterung der Luft aufgrund von Feuchtigkeit nur einige Probleme bei diesen organischen HTMs11,12. Anorganische, thermisch und chemisch kompatible Alternativen, die bei niedrigen Behandlungstemperaturen sehr stabil sind, sind äußerst selten13,14. Die Schaffung aktualisierter, kostengünstiger und leicht erhältlicher HTM-Alternativen für hochwirksame PSCs ist natürlich unerlässlich. Geeignete HTMs erfordern eine hohe Mobilität, den höchsten Grad an besetzter Molekülorbitalenergie (HOMO) und stabile chemische/physikalische Eigenschaften14,15. Angesichts ihrer hohen Mobilität, Stabilität, einfachen Synthese und geringen Kosten sind anorganische p-Typ-Halbleiter eine bessere Option als organische HTMs13,14,16.

Der organische Lochleiter von PEDOT:PSS17 wird durch anorganisches HTM-p-Typ-Material auf Basis invertierter planarer PSCs ersetzt. Da der VOC eines planaren Heteroübergangs-PSC maßgeblich über die Grenzflächen zwischen Perowskiten und ladungstransportierenden Zwischenschichten bestimmt wird, führt der mögliche Energieverlust an der Schnittstelle zwischen PEDOT:PSS und CH3NH3PbI3 zu einem reduzierten VOC18. Im Vergleich zu PEDOT:PSS zeichnet sich CuSCN beispielsweise durch Energieniveaus von VB = − 5,3 eV und CB = − 1,8 eV aus, was mit CH3NH3PbI3 (VB = − 5,4 eV) übereinstimmt. Darüber hinaus bietet CuSCN eine bessere Transparenz im gesamten UV-Vis-NIR-Bereich mit einer breiten Bandlücke (Eg) von 3,6 eV, was es photoaktiven Materialien erleichtert, mehr Licht in einer invertierten Struktur zu absorbieren, um einen höheren Photostrom zu erzeugen19. Diese Studie verwendet AgSCN als anorganisches Ersatz-HTM für CuSCN20. Bemerkenswert ist, dass lösungsverarbeitetes CuSCN und AgSCN, abgesehen von ihrer Verwendung als Cu- und Ag-Dotierungsquelle in einer Komplementärmetalldichalkogenid-Solarzelle (CdTe)21, nicht als anorganische HTL-basierte PSCs beschrieben wurden. Die Vorteile von CuSCN liegen in der Tatsache, dass es sowohl als Lochtransportschicht als auch als Quelle für Cu-Dotierung dienen kann, während AgSCN mit seinem höheren spezifischen Widerstand lediglich als Quelle für Ag-Dotierung mit einer langsameren Diffusionsrate dienen kann21. In Tabelle S1 (SI) haben wir die photovoltaischen Parameter invertierter PSCs auf Basis von CuSCN als anorganisches HTM im Zeitraum 2015–2020 zusammengefasst, um die Effizienz im Vergleich zu den neuen Ergebnissen von AgSCN zu vertreten. Es ist bekannt, dass CuSCN aus Cu+ besteht, das weniger stabil als Cu2+ und für die chemische Stabilität unerwünscht ist. Die Struktur beruht auf der Enthalpie der Ionen, wenn sie sich an andere Moleküle binden (Hydratationsenergie). Das Cu2+-Ion hat eine höhere Ladungsdichte als das Cu+-Ion, wodurch viel stärkere Bindungen entstehen, die zusätzliche Energie freisetzen22,23,24.

In dieser Arbeit wird AgSCN als HTL erstmals durch die Lösungsverarbeitung einer invertierten PSC-Architektur auf Basis von CH3NH3PbI3 als Absorberschicht untersucht. Die Pin-Typ-Gerätearchitektur besteht aus ITO/AgSCN/CH3NH3PbI3/PCBM/BCP/Ag. In Vorversuchen wurde durch den Einsatz von AgSCN-HTL ein maximaler PCE von 16,66 % erreicht.

0,1 mol/l Silberchloridpulver (AgCl) wurden 1 Stunde lang unter kontinuierlichem Rühren in doppelt destilliertem (DD) Wasser gelöst. Nach Beendigung des Rührens wurde die klare Silberchloridlösung einen Tag lang bei Raumtemperatur zwischen 0 und 5 °C gelagert. 0,1 mol/L Ammoniumthiocyanat (NH4SCN) wurden 1 Stunde lang unter kontinuierlichem Rühren in DD-Wasser gelöst. Dann wurde eine Lösung aus Silberchlorid in einen Erlenmeyerkolben (300 ml) gegeben und eine Lösung aus NH4SCN nach und nach unter Rühren für 3 Stunden zugegeben. Es fiel ein Niederschlag aus AgSCN-Nanostrukturen aus. Der erhaltene Niederschlag wurde viele Male mit Wasser gewaschen, bevor er 6 Stunden lang bei 60 °C in einem Vakuumofen dehydriert wurde. Der Reaktionsmechanismus eines Schritts ist wie folgt: Abb. 1.

Molekulare Strukturen und Syntheseverfahren für AgSCN.

Zur Reinigung des ITO-Substrats in der Größe des ITO-beschichteten Glases (2 cm × 2 cm) wurde ein Ultraschallreinigungssystem verwendet, das zunächst in eine Kombination aus Reinigungsmittel und entionisiertem Wasser getaucht wurde, bevor es viele Male mit entionisiertem Wasser gespült wurde. Das Spinnen für AgSCN in Dipropylsulfid mit unterschiedlichen Konzentrationen wurde an die HTL-Herstellung bei 3000 U/min auf einem ITO-Substrat für 30 s bei Raumtemperatur gewöhnt. Die Abscheidung des AgSCN-Dünnfilms erfolgt in einer trockenen Glovebox mit einer relativen Luftfeuchtigkeit (RH) zwischen 25 und 30 und wird dann mindestens 30 Minuten lang belassen, bevor die Abscheidung der Perowskitschicht beginnt. Das PEDOT:PSS als Referenz-HTL wurde gemäß der Literatur von 18 40 s lang in der Atmosphäre (aus der Handschuhbox) bei 6000 U/min schleuderbeschichtet. Anschließend wurde das HTL-beschichtete Substrat für den nächsten Schritt in die Handschuhbox überführt. Die aktive Schicht auf HTL wurde durch 30-sekündiges Schleuderbeschichten einer Perowskit-Vorläuferlösung bei 4000 U/min abgeschieden. Nach 12 s wurden die 350 \(\mu \) L Chlorbenzol vertikal gegossen. Nach 90 Sekunden Tempern bei 50 °C wurde der schleuderbeschichtete Film auf eine andere Heizplatte übertragen und 10 Minuten lang bei 100 °C getempert. Die Lösung von PC61BM wurde für die ETL 30 s lang bei 4000 U/min auf der Perowskit-Absorberfolie abgeschieden. Die Pufferschicht der BCP-Lösung wurde 30 s lang mit 2000 U/min geschleudert, um die Oberfläche zu bedecken. Anschließend wurden die Zellen in die Kammer des thermischen Verdampfers überführt, um die Ag-Verdampfung bei 120 nm zu erhitzen und schließlich den Rückkontakt zu bilden. Die Überlappung zwischen der Elektrode ITO und dem Ag zeigt eine aktive Fläche von 0,1 cm2.

In SHIMADZU, Japan, wurde ein XRD-7000 Röntgendiffraktometer zur Bestimmung des XRD-Musters verwendet. Wir haben TGA/DTA verwendet, um einen STA504 zu evaluieren. Zur Messung der UV-Absorptionsspektren wurde ein Shimadzu UV-2550-Spektrometer eingesetzt. Die Korngröße der Perowskitschicht wurde mittels Feldrasterelektronenmikroskopie (REM, JSM-6700F) gemessen. Mit einem Thermo Fisher ESCALAB 250Xi analysierten wir die Spektren der ultravioletten Photoelektronen. Die AgSCN- und PEDOT:PSS-Proben wurden durch Hall-Effekt-Messungen in Van-der-Pauw-Geometrie (Ecopia HMS-3000) charakterisiert, wobei die vier Lötpunkte in den Ecken der Substrate platziert wurden. Zur Bestimmung des Wechselstromimpedanzspektrums wurde eine elektrochemische Workstation 660D (Shanghai Chen hua Instrument Co., Ltd., China) eingesetzt. Zur Erfassung der JV-Kurven wurde der Newport-Simulator (Modell 94043A) verwendet, während die simulierte Lichtintensität auf 100 mW/cm2 eingestellt und mit einem Keithley 2400-Quellenmessgerät gemessen wurde. Mit einem Spannungsschritt von zehn mV und einer Verzögerung von null Millisekunden implementierten wir den Rückwärtsscan von –1,2 bis 0,2 V und die gemessene Bedingung betrug 25–30 °C. Ein Lock-in-Verstärker (SR-830) wurde verwendet, um den durch das manipulierte monochromatische Licht erzeugten Fotostrom zu erhalten. Die Geräte-EQE wurde durch Berechnung des gemessenen Photostroms und der Lichtintensität bestimmt.

Wie in Abb. 1 zu sehen ist, wurde das neue HTM mithilfe traditioneller Fällungsreaktionen in angemessenen Ausbeuten synthetisiert. Die Merkmale der photophysikalischen, elektrochemischen, thermischen und elektronischen Strukturen sowie die mit dem HTM verbundenen Eigenschaften wurden systematisch untersucht. Siehe Abb. 2a für eine Röntgenbeugungsstudie von AgSCN-Partikeln. Die Peaks des XRD-Spektrums unterscheiden sich deutlich. Alle können präzise auf kristallines AgSCN indiziert werden, nicht nur hinsichtlich der Peakpositionen, sondern auch hinsichtlich der relativen Stärke. Alle Muster stimmten sehr gut mit AgSCN überein und stimmten mit JCPDS überein: 29–1443. Gruppeninterner Raum: C2/c, a = 8,774 Å, b = 7,972 Å und c = 8,182 Å stimmten ebenfalls überein. Die indizierten Peaks bei 2θ = 15,03°, 18,97°, 21,77°, 24,87°, 25,99°, 28,88°, 33,82°, 36,96°, 40,20°, 48,42° wurden den monoklinischen Ebenen des AgSCN-Kristalls (110) zugeordnet. (111), (002), (− 112), (−202), (221), (130), (312), (402)25,26. Abbildung 2b zeigt, dass AgSCN in der Zelle mit acht Molekülen monoklin ist. Die SCN−-Gruppen haben mit einem Bindungswinkel von 179,6(5)° eine nahezu lineare Molekülgeometrie. Die Wechselwirkungslänge von niedrigem Ag–Ag reicht von 0,3249(2) bis 0,3338(2) nm, wie ein Zickzack in einer eindimensionalen Sequenz in AgSCN27. Wie die scharfen Formen der markanten Peaks zeigen, gab es in AgSCN nur wenige Defekte, die die photoinduzierten Ladungen durch Rekombinationszentren verbessern. Somit kann AgSCN möglicherweise als HTL mit hoher Lochextraktionsfähigkeit verwendet werden. Andererseits wurde zur Charakterisierung des AgSCN zusätzlich die Raman-Spektroskopieanalyse durchgeführt. Abbildung S1, Zusatzinformationen (SI), zeigt die symmetrischen Schwingungen, die sich von SCN und CN im AgSCN verlängern, was zu Peaks von 2150 und 710 cm−128 führt.

(a) Röntgenbeugungsanalyse und entsprechende JCPDS-Karte des synthetisierten HTM von AgSCN. (b) Molekülgeometrie des AgSCN-Kristalls.

Eine Übersicht über das XPS des AgSCN ist in Abb. 3a dargestellt und zeigt alle AgSCN-Peaks29. In Abb. 3b sind zwei Peaks zu beobachten, die auf die Ag 3d XPS-Spektren hinweisen. Ag 3d5/2 bei 368,4 eV bzw. Ag 3d3/2 bei 374,4 eV, was auf den monovalenten Ag-Zustand schließen lässt. In Abb. 3c konnten die Peaks bei 163,2 und 164,4 eV S 2p von SCN− zugeordnet werden. Die Peaks in Abb. 3d bei 284,5 und 286,25 eV entsprechen den Gruppen C–C und SCN − . In Abb. 3e zeigt das N 1 s XPS-Spektrum, dass der Peak, der bei 398,3 eV erschien, zur Kategorie C=N–C30 gehört.

Die röntgenphotoelektronenspektroskopische Analyse umfasst (a) das Übersichts-XPS des Produkts, das alle Peaks des vorliegenden erfundenen AgSCN, (b) Ag 3d, (c) S 2p, (d) C 1s und (e) N 1s anzeigt .

Eine geeignete Ausrichtung der Energieniveaus zwischen Perowskit und HTM ist wichtig, um die Energieverluste in PSCs zu unterdrücken. In Abb. 4 und Abb. S2 (SI) wurden die hier gezeigten UPS-Spektren verwendet, um die Austrittsarbeit des AgSCN-Dünnfilms zu untersuchen. Die gesamte USV mit großer Reichweite ist in Abb. S2 (SI) dargestellt. Wie in Abb. 4a, b gezeigt, war das Fermi-Energieniveau von AgSCN im Vergleich zur nächsten Struktur von CuSCN deutlich nach unten verschoben, wie berichtet31,32,33. Für AgSCN beträgt die Austrittsarbeit für den zweiten Cutoff rund 5,07 eV, berechnet aus ΦAgSCN = 16,15–21,22 eV = –5,07 ± 0,1 eV13,34,35,36; Weitere Einzelheiten zur Berechnung finden Sie in der SI. Durch Erfassung des Fermi-Niveaus und des Arbeitsfunktionswerts beträgt das Valenzband (VB) – 5,32 ± 0,2 eV. Das erhöhte Energieniveau von AgSCN kann die Bandausrichtung zwischen AgSCN und Perowskiten erheblich unterstützen. Das AgSCN hat daher eine geringfügig höhere VB von – 5,32 eV im Vergleich zu PEDOT:PSS (wie experimentell in unserer vorherigen Arbeit gemessen37) und CuSCN mit – 5,1 bzw. – 5,3 eV18,38. Die Austrittsarbeit von AgSCN passte besser zum Lochtransport und zur Elektronenblockierung als die aller anderen untersuchten Perowskite (– 5,4 eV). Die verbesserte Austrittsarbeit kann auch die VOC des Geräts erhöhen, indem sie die mögliche Unterscheidung zwischen dem HTL-VB und dem Perowskit (VB)18 erhöht. Um den CB von AgSCN zu bestimmen, haben wir das optische Band für den AgSCN-Dünnfilm durch αhʋ = A(hy − Eg)n (Tauc-Gleichungen) durch Transmissionsspektren39 erhalten, wie in Abb. 4c gezeigt. Die lineare Kurve gibt an, dass die optische Bandlücke (Eg) von AgSCN 3,95 ± 0,1 eV beträgt. Daher beträgt das CB-Minimum bis zu − 1,37 ± 0,1 eV. Wie im Schema des Energieniveaus in Abb. 4d gezeigt, ist die günstige Energieübereinstimmung zwischen AgSCN und der Perowskitschicht im Vergleich zu PEDOT: PSS zu erkennen, das als berühmtes HTL in PSCs mit umgekehrter Struktur verwendet wird. Die Transmissionsspektren von ITO/PEDOT:PSS- und ITO/AgSCN-Dünnfilmen sind in Abb. S3 dargestellt. Im Vergleich zu ITO/PEDOT:PSS ändert sich die Übertragung des AgSCN nicht mit dem Bit mit der signifikanteren Übertragung, was keinen Einfluss auf die Konvertierungsausgabe hat.

(a) Ultraviolette Photoelektronenspektroskopie (UPS) beschreibt die Energie des Valenzbandmaximums (VBM) und (b) die Austrittsarbeit (WF) der AgSCN-Probe. (c) Direkter Bandlückenübergang durch Tuacs Berechnung von AgSCN. (d) Gerätearchitektur eines AgSCN-basierten (Pin-)PSC mit einem schematischen Energiebanddiagramm, das in Bezug auf ein Vakuum positioniert ist. (e) Querschnitt-REM-Bild von PSC auf dem Substrat mit AgSCN als HTL.

Die in Abb. 4d gezeigte Konfiguration der PSC-Geräte bestehend aus ITO/AgSCN/MAPbI3/PCBM/BCP/Ag wurde ausgewählt, um zu erfahren, wie sich unsere HTL-Schicht auf die Funktionalität von Perowskit-Geräten auswirkt. Der experimentelle Teil enthält eine vollständige Beschreibung der Herstellung der Geräte. Ein Feldemissions-Rasterelektronenmikroskop (FE-SEM)-Bild des Querschnitts des invertierten Gerätedesigns ist in Abb. 4e von Glas/ITO, AgSCN HTL mit CH3NH3PbI3, schleuderbeschichtetem PCBM als ETL, BCP als Pufferschicht dargestellt und schließlich Ag als obere Elektrode. Die verbesserte und effiziente Zelle auf Basis von AgSCN HTL weist im REM-Bild eine homogene Abscheidung entlang ihrer Länge auf. Der Geräteherstellungsprozess begann mit einer extrem dünnen AgSCN-Schicht (50 nm) auf dem ITO-Glas. Als nächstes wurde ein homogener und dichter 350 nm dicker MAPbI3-Film als Referenz auf dem AgSCN-Substrat oder PEDOT:PSS mit einer hochwertigen Perowskitschicht und ausgezeichneter Kristallinität abgeschieden, von denen beide zur effizienten Produktion und Übertragung von Ladung beitragen sollen . Anschließend wurde darauf eine etwa 150 nm dicke Schicht aus PCBM/BCP aufgetragen. Der Rückkontakt wurde letztendlich über eine 120-nm-basierte Ag-Elektrode bereitgestellt. Das schematische Ebenendiagramm in Abb. 4, das auf den oben genannten Daten basiert, verdeutlicht die effiziente Übertragung und Extraktion von Elektronen und Löchern.

Die Absorption der aktiven Schicht in Perowskit-Solarzellen ist für die Bildung von Elektron-Loch-Paaren von großer Bedeutung und bestimmt maßgeblich die endgültige Effizienz der Zellen. Dementsprechend werden die Absorptionsspektren von ITO/AgSCN- oder PEDOT:PSS/CH3NH3PbI3-Film und ITO/CH3NH3PbI3-Film ohne HTM in Abb. S4 verglichen. Das nahezu identische Absorptionsverhalten der drei Filme zeigt, dass die Wahl von AgSCN als HTL besser ist als PEDOT:PSS und die Absorptionseigenschaften von CH3NH3PbI3-Filmen nicht beeinträchtigt. Untersuchung der Auswirkung optoelektronischer Defekte und der Kristallinität der Perowskitschicht basierend auf HTM von AgSCN oder PEDOT:PSS. Die Urbach-Energie (Eu) wird aus den Absorptionsspektren (Abb. S4) basierend auf der in SI-Details beschriebenen empirischen Urbach-Regel abgeleitet. Abbildung 5a zeigt das Eu von CH3NH3PbI3-Schichten auf Substraten mit und ohne AgSCN und PEDOT:PSS. Die Urbach-Energie für AgSCN-, PEDOT:PSS- und CH3NH3PbI3-Filme wurde mit 54, 63 bzw. 72 meV berechnet. Es ist ersichtlich, dass der Eu-Wert von CH3NH3PbI3-Filmen ohne HTL höher ist als der von AgSCN- und PEDOT:PSS-Filmen, was auf mehr Defektzustände und ungeordnete Atome hinweist. Somit wurde die Absorberschicht auf Basis von AgSCN als HTM40,41 verbessert.

(a) Urbach-Energie (Eu) von CH3NH3PbI3-Schichten auf Substraten mit und ohne AgSCN und PEDOT:PSS. (b) PL, (c) Mithilfe zeitaufgelöster Photolumineszenzspektroskopie (TRPL) vergleichen wir die Spektren von AgSCN- und PEDOT:PSS-Dünnfilmen als HTL. (d) J-V-Kurve für die vorbereiteten Geräte basierend auf dem optimalen Zustand von AgSCN und PEDOT:PSS als Referenzgerät. (e) Integrierte JSC- und EQE-Spektren des optimierten AgSCN und PEDOT:PSS. (f) Aus PSCs hergestellte Geräte und ihr entsprechendes Nyquist-Diagramm von AgSCN- und PEDOT:PSS-Substraten bei einer Gleichstromvorspannung von 0,8 V unter einer AM1,5-Sonnenbeleuchtung (die gepunkteten Linien geben die angepassten Kurven an).

Es wurde viel Arbeit geleistet, um die vorteilhaften Eigenschaften von AgSCN als HTL zu erforschen. Um beispielsweise die Ladungsextraktionsfähigkeiten der AgSCN-HTL-Schicht zu bewerten, wurde ein Experiment zur Löschung der Photolumineszenz (PL) im stationären Zustand durchgeführt. Die Lochextraktionseffizienz von PEDOT:PSS wird mit der einer Referenz-AgSCN-Schicht in Abb. 5b verglichen, wobei CH3NH3PbI3 als Absorber verwendet wird. Aus Abb. 5b geht hervor, dass AgSCN Löcher effizienter extrahieren kann als PEDOT:PSS, da der AgSCN-Film eine effizientere PL-Löschung aufweist.

Um die beste Konzentration für die Herstellung eines HTL-Films zu optimieren, haben wir das AgSCN mit unterschiedlichen Konzentrationen (5, 15, 25 und 35 mg/ml) schleuderbeschichtet. Für die vergleichbare Studie wird auf PEDOT:PSS-Basis ein Gerät hergestellt, um die Bedingungen der Zellherstellung sicherzustellen. Die optimierte Konzentration von AgSCN betrug 25 mg/ml. Darüber hinaus wurde die gemessene Lochmobilität (\({\upmu }_{h}\)) für 25 mg/ml AgSCN mit \(\sim \) 2,1 \(\times \) 10–2 cm2/V erreicht /s im Vergleich zu \(\sim \) 5 \(\times \) 10–5 von PEDOT:PSS. Abbildung S5 zeigt die gemessenen Strom-Spannungs-Kurven (JV), die in umgekehrter Scanrichtung erhalten wurden, und Tabelle S2 fasst die Betriebseigenschaften des Geräts zusammen. Abbildung S5 und Tabelle S2 zeigen den höchsten PCE von 16,66 % für AgSCN-HTL, hergestellt aus 25 mg/ml-Lösung. Für einen VOC-Wert von 1,14 V werden für dieses Champion-Gerät ein FF von 77,01 % und ein JSC von 19,00 mA/cm2 erhalten. Die Effizienz sinkt steil auf 15,63 % bzw. 11,02 % bei einer Verringerung der AgSCN-Konzentration auf 15 bzw. 5 mg/ml. Bei der höchsten Konzentration von 35 mg/ml erreichte das Gerät 14,33 %, 1,11 V, 67,53 % und 19,17 mA/cm2 für PCE, VOC, FF und JSC. Daher sollte der Grenzwert für die AgSCN-Konzentration auf nicht mehr als 25 mg/ml festgelegt werden. Abbildung 5d vergleicht die J-V-Kurven für die besten Geräte auf AgSCN- und PEDOT: PSS-HTL-Basis. Das AgSCN-basierte PSC-Gerät bietet eine günstige Leistung im Vergleich zu 15,11 % PCE des PEDOT:PSS-HTL-basierten Geräts (VOC = 1,04 V, JSC = 18,17 mA/cm2 und FF = 0,80). Die vollständigen Parameter von VOC, JSC, FF und PCE sind in Tabelle 1 aufgeführt. In AgSCN-basierten Geräten sind eine höhere Filmkristallinität und ein besserer Ladungstransfer mit SEM- und PL-Charakterisierungen kompatibel, was zu einem Anstieg des JSC-Werts und der VOC führt.

Darüber hinaus haben wir herausgefunden, dass das AgSCN-Substrat eine gleichmäßige Oberflächenmorphologie mit kleinen homogenen Partikeln im Bereich von 20 bis 25 nm und für das Referenz-PEDOT:PSS in derselben Richtung mit homogenen Partikeln im Bereich von 20 bis 30 nm aufweist, wie in Abb. S6a,b. Der erfolgreich hergestellte dünne AgSCN-Film ergab einen besseren Perowskitfilm mit freien Nadellöchern und großen Körnern, während der dünne PEDOT:PSS-Film einen Perowskitfilm ähnlicher Qualität mit entdeckten Nadellöchern ergab, wie in Abb. S6c, d dargestellt. Darüber hinaus zeigen die Abbildungen, dass die Korngrößen der Perowskitschicht für PEDOT:PSS und AgSCN bei 250–300 nm bzw. 300–350 nm koordiniert sind.

Das JSC der Geräte wurde auch anhand von EQE-Spektren oder externen Quanteneffizienzspektren untersucht (Abb. 5e). Die integrierte Stromdichte (JSC) aus den EQE-Spektren betrug 18,87 bzw. 18,01 mA/cm2 für die AgSCN- und PEDOT:PSS-HTL-Geräte, was gut mit den J-V-Messungen übereinstimmt. Außerdem wird eine elektrochemische Impedanzspektroskopie (EIS) der Geräte durchgeführt, um die Wirksamkeit von AgSCN für den Ladungstransport an den PSC-Schnittstellen zu testen. Abbildung 5f zeigt die Nyquist-Diagramme für AgSCN- und PEDOT: PSS-Geräte als HTLs, gemessen mit AM1,5-Beleuchtung und einer Vorspannung von 0,8 V, und ihre Anpassungsergebnisse für die entsprechenden Kurven sind in derselben Abbildung 5f dargestellt. Die Ladungsübertragungswiderstandswerte (Rtrans) von PEDOT:PSS- bzw. AgSCN-basierten Geräten betrugen anhand der Anpassungsergebnisse 512,8 bzw. 408,2 \(\Omega \) (Tabelle S3). Der niedrige Rtrans-Wert weist auf die verbesserte Grenzflächenwechselwirkung zwischen AgSCN und dem CH3NH3PbI3-Film hin, bei der die fotogenerierten Löcher effektiv aus der Perowskitschicht extrahiert werden. Dementsprechend bestätigte die Systemanalyse mithilfe der EIS-Analyse weiter, dass die AgSCN-HTL zu einem verbesserten Ladungstransport und einer verringerten Ladungsrekombination an Geräteschnittstellen führen würde, um eine verbesserte Photovoltaikeffizienz planarer invertierter PSCs bereitzustellen.

Abbildung S7 (SI) und Tabelle S4 vergleichen die Reproduzierbarkeit von AgSCN- und PEDOT:PSS-HTLs innerhalb des PSC. Die Gerätestatistik zeigt Parameter mit begrenzter Verteilung, einschließlich PCE von Geräten, die auf AgSCN HTL basieren, was auf eine hervorragende Reproduzierbarkeit hinweist. In Abb. S8 wurden TGA und DTA in einer Sauerstoffatmosphäre zwischen 30 und 600 °C durchgeführt, um die thermische Stabilität des AgSCN zu analysieren. Abbildung S8 zeigt ein exothermes Stadium des AgSCN-Zerfalls mit einem Massenverlust von 55 % (berechnet 55,80 %) bei 330 °C. Berechnungen des Massenverlusts ergaben, dass AgO und Ag2O die Endprodukte der Zersetzung waren. Die überlegene thermische Stabilität des AgSCN bei 550 °C kann einer Polymerstruktur und dem entsprechenden Cyanidkomplex zugeschrieben werden42.

Andererseits sollte eine Verbesserung der PSC-Stabilität berücksichtigt werden. Infolgedessen wurde die Stabilität unserer PSCs unter AM1,5-Licht und im Temperaturbereich (25–30 °C) etwa 500 Stunden lang ohne Verkapselung getestet. Wie in Abb. S9 gezeigt, zeigten die PSCs mit AgSCN im Vergleich zu den Kontroll-PSCs auf PEDOT:PSS-Basis eine außergewöhnliche Langzeitstabilität. Der PCE von PSCs mit AgSCN behält nach kontinuierlicher Betriebsmessung über 500 Stunden in einer Atmosphäre mit 48 % relativer Luftfeuchtigkeit etwa 80,9 Prozent seiner ursprünglichen Effizienz bei, die sich von 16,7 auf 13,52 % ändert. Unter den gleichen Testbedingungen ist der PCE von PSC auf PEDOT:PSS-Basis fast von 15,11 auf 9,43 % gesunken, was auf eine geringere Stabilität und eine schnellere Verschlechterungsrate hinweist.

Für invertierte PSCs ist Silberthiocyanat (AgSCN) ein potenzielles Lochtransportmaterial (HTM). Aufgrund ihrer überlegenen Zuverlässigkeit und hohen Leistungsumwandlungseffizienz (PCE) im Vergleich zu herkömmlichen Perowskit-Solarzellen haben invertierte PSCs großes Interesse auf sich gezogen. Es kann jedoch schwierig sein, ein für invertierte PSCs geeignetes HTM zu finden, da das HTM den Energieniveaus des Perowskits entsprechen und eine hohe Lochmobilität, ausgezeichnete Stabilität und Kompatibilität aufweisen muss. Es hat sich gezeigt, dass die hohe Lochmobilität von AgSCN (~ 2,1 × 10–2 cm2/V/s) Löcher effektiv aus der Perowskitschicht entfernt. Der Energieverlust am Perowskit-HTM-Kontakt wird auch durch die gute Koordination des Energieniveaus mit dem Perowskit gemildert. Die höhere Austrittsarbeit für AgSCN als für PEDOT:PSS (−5,32 bzw. −5,1) entspricht der VB von CH3NH3PbI3 als aktiver Schicht als für PEDOT:PSS, was den Energieverlust für die h+-Übertragung von der VB von CH3NH3PbI3 zu AgSCN verringert. Daher kann die verbesserte Austrittsarbeit auch die VOC des Geräts erhöhen, indem sie die mögliche Unterscheidung zwischen der HTL-VB und der Perowskitschicht erhöht18. Dies kann zu einem höheren VOC für das PSC führen, da es eine stärkere Triebkraft für die Übertragung von Ladungsträgern von der Perowskitschicht zum HTL gibt.

Die hohe Temperaturstabilität von AgSCN ist auch ein gutes Zeichen für die Haltbarkeit des IPSC-Geräts. Wie in Abb. 5c gezeigt wird, stimmen die Ergebnisse der zeitaufgelösten PL (TRPL) mit denen der stationären PL-Löschung überein. Diese Ergebnisse unterstreichen die Notwendigkeit einer effektiven Ladungsextraktion und -sammlung, indem sie die Existenz eines effizienten Lochtransfers zwischen Perowskit und AgSCN belegen. Der EQE-Wert des etwas höheren AgSCN-HTL-basierten Geräts wird auf eine verbesserte Ladungsextraktion und eine verbesserte Ladungssammlung zurückgeführt, was auf eine bessere Geräteleistung hinweist. Die verbesserte Leerlaufspannung (VOC) im AgSCN-HTL-basierten Gerät lässt auf eine geringere Rekombination schließen, was mit der Idee übereinstimmt, dass AgSCN-HTL die Fallenzustände reduziert und die Energiebandausrichtung verbessert. Es kommt zu dem Schluss, dass der Wirkungsgrad der Perowskit-Solarzelle (PSC) mit AgSCN-HTL in der ersten Runde deutlich besser ist als der der meisten Geräte mit PEDOT:PSS-HTL, und dass eine weitere Verbesserung durch Optimierung der Perowskitschicht und/oder erreicht werden kann Dicke der Elektronentransportschicht (ETL). Insgesamt liefert dieser Absatz Belege dafür, dass die Verwendung von AgSCN-HTL zu einer verbesserten Leistung von PSCs im Vergleich zu PEDOT:PSS-HTL führt, indem Fallenzustände reduziert, die Energiebandausrichtung verbessert und die Ladungssammlung verbessert werden. Dies ist wichtig, da es darauf hindeutet, dass die Optimierung der HTL-Auswahl die Gesamteffizienz von PSCs verbessern kann, was für ihre weit verbreitete Einführung als nachhaltige Energiequelle von entscheidender Bedeutung ist.

Im Hinblick auf die geringere Stabilität von PEDOT:PSS-basierten Geräten wurde die Auswirkung von PEDOT:PSS auf die Stabilität von PSCs ausführlich untersucht, und basierend auf dem Stabilitätstest in dieser Arbeit gibt es Hinweise darauf, dass die saure Natur von PEDOT: PSS kann im Laufe der Zeit zu einer Verschlechterung führen. Es hat sich gezeigt, dass PEDOT:PSS Protonen freisetzen und die Perowskitschicht ansäuern kann, was zur Bildung von Bleiiodid und zum Leistungsverlust der Solarzelle führt43,44,45. Während bei AgSCN das als Lösungsmittel verwendete Dipropylsulfid sehr flüchtig ist und innerhalb der Schleuderbeschichtung keinen Einfluss auf den Abbau der Perowskitschicht hat.

Zusammenfassend ist AgSCN aufgrund seiner hohen Lochmobilität, der passenden Energieniveauausrichtung und der guten Stabilität ein vielversprechendes HTM für invertierte PSCs. Weitere Studien sind erforderlich, um seine Leistung zu optimieren und die zugrunde liegenden Mechanismen zu verstehen, aber es hat das Potenzial, die Entwicklung effizienterer und stabilerer IPSC-Geräte zu ermöglichen.

Zusammenfassend haben wir zum ersten Mal AgSCN als HTL in einem Lösungsprozess bei Raumtemperatur verwendet, um PSC auf CH3NH3PbI3-Basis zu erzeugen, und seine Einfügung in PSC mit planarer Stiftkonfiguration erhöhte die Effizienz um 16,66 %. Wenn AgSCN als HTL verwendet wird, weisen Solarzellen einen um mehr als 1 % höheren PCE auf als wenn PEDOT:PSS als HTL verwendet wird. Dieser Unterschied ist hauptsächlich auf einen dramatischen Anstieg der VOC um 0,1 V und einen leichten Anstieg bei FF und JSC zurückzuführen. Die experimentellen Daten zeigten überlegene Ergebnisse, vor allem aufgrund der günstigen Energieniveauverteilung, der hervorragenden Ladungsmobilität und der Fähigkeit, Löcher zu extrahieren. Die Lochmobilität für 25 mg/ml AgSCN wurde mit \(\sim \) 2,1 \(\times \) 10–2 cm2/V/s im Vergleich zu \(\sim \) 5 \(\times \) 10 erreicht –5. Diese kostengünstige AgSCN-Produktionsmethode bei niedriger Temperatur gilt als einfach und skalierbar, was ein gutes Zeichen für die Kommerzialisierung flexibler Geräte und Photovoltaiktechnologien auf Perowskitbasis ist. Zusammenfassend lässt sich sagen, dass AgSCN ein ungiftiger, kostengünstiger Konkurrent ist, der bei niedrigen Temperaturen einfach zu verarbeiten ist. Es ist ein starker Kandidat für die Herstellung von Tandemgeräten und hocheffizienten Pin-Junction-Solarzellen aus Perowskiten.

Alle während dieser Studie generierten oder analysierten Daten sind in diesem veröffentlichten Artikel enthalten und auf Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Diese Arbeit wurde von der Science, Technology & Innovation Funding Authority (STDF), Ägypten (Grant No.25250) und der Academy of Scientific Research and Technology (ASRT) unterstützt.

Open-Access-Finanzierung durch die Science, Technology & Innovation Funding Authority (STDF) in Zusammenarbeit mit der Egyptian Knowledge Bank (EKB).

Abteilung für elektronische und magnetische Materialien, Central Metallurgical Research and Development Institute (CMRDI), Helwan, PO Box 87, Kairo, 11421, Ägypten

Ahmed Mourtada Elseman

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AME: Finanzierungsakquise, Datenkuration, Konzeptualisierung, Methodik, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung.

Korrespondenz mit Ahmed Mourtada Elseman.

Der Autor gibt keine Interessenkonflikte an.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Elseman, AM AgSCN als neues Lochtransportmaterial für invertierte Perowskit-Solarzellen. Sci Rep 13, 7939 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-35081-z

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Eingegangen: 06. April 2023

Angenommen: 12. Mai 2023

Veröffentlicht: 16. Mai 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-35081-z

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