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Jun 06, 2023

Künstliche Synapse mit hoher Empfindlichkeit und großem Reaktionsbereich auf Basis von Polyimid mit eingebetteten Graphen-Quantenpunkten

Wissenschaftliche Berichte Band 13,

Wissenschaftliche Berichte Band 13, Artikelnummer: 8194 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Künstliche elektronische Synapsen werden üblicherweise zur Simulation biologischer Synapsen verwendet, um verschiedene Lernfunktionen zu realisieren, die als eine der Schlüsseltechnologien der nächsten Generation neurologischer Berechnungen gelten. Diese Arbeit verwendete eine einfache Schleuderbeschichtungstechnik, um eine Memristorstruktur aus Polyimid (PI):Graphen-Quantenpunkten (GQDs) herzustellen. Infolgedessen weisen die Geräte einen bemerkenswert stabilen, exponentiell abfallenden postsynaptischen Unterdrückungsstrom im Laufe der Zeit auf, was im Spike-Timing-abhängigen Plastizitätsphänomen interpretiert wird. Darüber hinaus ändert sich mit der Zunahme des angelegten elektrischen Signals im Laufe der Zeit die Leitfähigkeit der elektrischen Synapse allmählich, und auch die elektronische Synapse zeigt eine Plastizitätsabhängigkeit von der Amplitude und Frequenz des angelegten Impulses. Insbesondere die in dieser Studie hergestellten Geräte mit der Struktur von Ag/PI:GQDs/ITO können eine stabile Reaktion auf die Stimulation elektrischer Signale zwischen Millivolt und Volt erzeugen und zeigen nicht nur eine hohe Empfindlichkeit, sondern auch ein breites Spektrum an „Gefühlen“. , wodurch die elektronischen Synapsen einen Schritt nach vorne machen und biologische Synapsen nachahmen. Mittlerweile werden auch die elektronischen Leitungsmechanismen des Geräts im Detail untersucht und erläutert. Die Erkenntnisse dieser Arbeit legen den Grundstein für die Entwicklung gehirnähnlicher neuromorpher Modelle in der künstlichen Intelligenz.

Ein Memristor gilt nach einem Widerstand, einer Induktivität und einem Kondensator als viertes Grundschaltungselement. Im Jahr 1971 schlug Chua1 erstmals das auf dem Symmetrieprinzip basierende Konzept des Memristors vor, dann Strukov2et al. bestätigte dies durch Experimente im Jahr 2008. Die Memristorforschung bietet einen praktikablen Weg für die Entwicklung einer neuen Computerarchitektur, die Informationsspeicherung und -verarbeitung integriert und den Engpass der traditionellen von Neumann-Architektur durchbricht. Memristoren haben mehrere Vorteile, wie z. B. Nichtflüchtigkeit, hohe Geschwindigkeit, geringer Stromverbrauch, einfache Struktur und einfache Integration3,4. Als solches hat es breite Anwendungsaussichten in einer neuen Generation von nichtflüchtigen Speichern mit hoher Dichte, neuromorpher künstlicher Intelligenz, Hochgeschwindigkeits-Logikoperationen und sicherer Kommunikation aufgezeigt5,6,7. Bis heute sind die Funktionen biologischer Synapsen bekannt Die von Memristoren simulierten Prozesse umfassen Spike-Timing-abhängige Plastizität (STDP), Langzeitpotenzierung/-depression (LTP/LTD), Kurzzeitpotenzierung/-depression (STP/STD) und Paired-Pulse-Facilitation (PPF). Memristoren, die diese Funktionen simulieren können, werden oft als elektronische Synapsen (E-Synapsen) bezeichnet. Von E-Synapsen wird erwartet, dass sie biologische Synapsen umfassend nachahmen, was für die Verwirklichung einer gehirnähnlichen neuromorphen Informationsverarbeitung und der Berechnung künstlicher Intelligenz (KI) auf Komponentenebene von entscheidender Bedeutung ist8,9.

Obwohl über einige vielversprechende Erfolge berichtet wurde, stieß die aktuelle Memristor-Studie dennoch auf einige Probleme, typischerweise Geräteinstabilität, diskrete Parameterverteilung und unzureichende mechanische Festigkeit und Haltbarkeit für tragbare flexible Geräte, was zu einer Lücke zu den Standards für die kommerzielle Nutzung führte10,11. Normalerweise erhöht der Vorbereitungsprozess zur Verbesserung der Geräteleistung die Prozesskomplexität und ist für die Massenfertigung ungeeignet. Es ist auch erwähnenswert, dass die hohe Empfindlichkeit und das breite Aufnahmefeld biologischer Synapsen gegenüber externen Mikroreizen es biologischen Synapsen ermöglichen, die Informationsverarbeitung im Hinblick auf die individuelle Sicherheit, die Informationsverarbeitung und die Reduzierung des Stromverbrauchs stärker zu beschleunigen als Computer. Allerdings können E-Synapsen, über die in der früheren Literatur berichtet wurde, nur auf einen begrenzten Bereich elektrischer Signale reagieren, insbesondere über solche, die auf Mikrostimulation reagieren können, wird selten berichtet12. Daher ist es für neuronale Computer- und KI-Anwendungen vorzuziehen, Materialien mit hohen mechanischen Eigenschaften und chemischer Stabilität zu verwenden, um durch einfache und leicht zu bedienende Prozesse flexible Memristoren mit stabiler Leistung, hoher Empfindlichkeit und einem umfassenden Reaktionsbereich zu erhalten13,14 .

Folglich wurde in dieser Arbeit bewusst ein einfaches Gerät mit dreischichtiger Struktur entworfen, bei dem ein Polymer- und Quantenpunktverbund als funktionelles Widerstandsmaterial verwendet wurde. In Anbetracht der Vorteile der niedrigen Kosten, des einfachen Herstellungsprozesses und der Eignung für die industrielle Massenproduktion wurde zur Abscheidung der Memristor-Widerstandsschicht eine Lösungsverfahrenstechnik, insbesondere Schleuderbeschichtung, eingesetzt. Im Vergleich zu anorganischen Oxidmaterialien haben Polymermaterialien aufgrund ihrer Vorteile, die andere anorganische Materialien nicht übertreffen können, insbesondere geringe Dichte, Verschleißfestigkeit, Korrosionsbeständigkeit und hohe Flexibilität, große Aufmerksamkeit auf sich gezogen15,16. Unter diesen weist Polyimid (PI) eine starke mechanische und chemische Stabilität, eine hohe elektrische Zuverlässigkeit, einzigartige elektrische Eigenschaften und eine hohe Flexibilität in einer Vielzahl von tragbaren Geräten auf17,18. Darüber hinaus ist PI, das die oben genannten Vorteile vereint, leicht zu synthetisieren und verfügt daher über ein breites Potenzial in Forschung und praktischen Anwendungen, sei es als funktionelle Materialien oder als Trägersubstrate19. Daher wurde in dieser Studie PI als funktionelles Wirtsmaterial verwendet, um den Grundstein für die hohe Flexibilität und chemische Stabilität des Geräts zu legen.

Graphen-Quantenpunkte (GQDs) verfügen außerdem über hohe thermische, chemische und elektrische Stabilitätseigenschaften. Daher sind sie geeignet, in den Polymerwirt eingebaut zu werden, um gleichmäßig verteilte Ladungsfallen im Gerät zu bilden, was die diskrete Verteilung der Memristorparameter effektiv verbessern kann20. Darüber hinaus wird erwartet, dass die PI:GQDs-Verbundwerkstoffe, die E-Synapsen verwenden, aufgrund der äußerst reichlich vorhandenen und empfindlichen Fähigkeit zum Einfangen von Oberflächenelektronen, die sich aus der hohen spezifischen Oberfläche von GQDs ergibt, die Reaktionsfähigkeit auf Mikrostimulationssignale verbessern. Darüber hinaus könnte die Dispergierung von GQDs in einer Polymermatrix ein weiterer Vorteil zur Verbesserung der Gerätestabilität im Vergleich zum leitfähigen Polymer Poly(3,4-ethylendioxythiophen)polystyrolsulfonat21 sein. Dies ist auf die hohe Isolationseigenschaft des PI-Materials zurückzuführen. Die Lösungsprozesstechnik ist im Vergleich zur Atomlagenabscheidung (ALD) der Isolatorschicht eine zeitgemäße und effiziente Methode und liefert dennoch die gleiche Stabilität22. Ein Lösungsprozess ist auch für die Fertigung mit hohem Durchsatz wie in der tatsächlichen Anwendung eine sinnvolle Option. Die Abmessungen des Memristor-Geräts liegen im Mikrometerbereich, um das hervorragende Potenzial für eine hohe Integrationsdichte zu entwickeln23,24.

P-Phenylenbiphenyltetracarboxamid (BPDA-PDA) wurde in Dimethylformamid (DMF) mit einer Konzentration von 1 Gew.-% gelöst, um eine PI-Vorläuferlösung herzustellen. Dann wurde die Lösung 2 Stunden lang unter magnetischem Rühren gerührt und 24 Stunden lang stehengelassen. 1 mg/ml GQDs in DMF-Lösung, gekauft von Nanjing XFNANO Materials TECH Co. (CAS: 7440-44-0). Der vorbereitete PI-Vorläufer und die GQD-Suspension wurden zur weiteren Optimierung in unterschiedlichen Volumenverhältnissen von 10:1, 20:1 und 50:1 gemischt. Abschließend wurden die vorbereiteten gemischten Lösungen 10 Minuten lang beschallt, um eine homogene Verteilung der GQDs in der PI-Matrix sicherzustellen.

Zunächst wurde ein mit Indiumzinnoxid (ITO) beschichtetes 3 cm × 3 cm großes Glas nacheinander jeweils 20 Minuten lang mit entionisiertem Wasser, Aceton und Isopropanol mit Ultraschall gereinigt. Nach der Reinigung wurde es in einem Vakuumofen bei 60 °C getrocknet, gefolgt von einer 15-minütigen Sauerstoffplasmabehandlung. Als nächstes wurde die vorbereitete PI:GQDs-Mischung 5 s lang bei 300 U/min und anschließend 40 s lang bei 3000 U/min auf das gereinigte ITO/Glas aufgeschleudert, um eine ~ 30 nm dicke Nanokompositschicht zu bilden. Anschließend wurde der abgeschiedene Film 1 Stunde lang bei 200 °C wärmebehandelt. Schließlich wurden die oberen Ag-Kontakte auf der Nanokompositschicht unter Verwendung einer Schattenmaske mit 1 mm Durchmesser unter thermischer Vakuumverdampfung bei 3 × 10–3 Pa gebildet. Auf die gleiche Weise wurde das PI-Gerät ohne GQD-Dotierung als Referenzprobe vorbereitet.

GQDs wurden durch Transmissionselektronenmikroskopie (TEM; FEI Titan ETEMG2) und Rasterkraftmikroskop (AFM; Bruker Multimode 8) charakterisiert. Das Querschnittsbild des Geräts wurde mit dem Feldemissions-Rasterelektronenmikroskop (FESEM) von ZEISS MERLIN aufgenommen. Die elektrische Leistung des Geräts wurde mit dem Halbleitercharakterisierungssystem Keithley 4200 getestet. Alle Tests wurden bei Raumtemperatur und Umgebungsbedingungen durchgeführt.

Eine biologische Synapse ist die Kontaktstelle zweier Neuronen, bestehend aus einer präsynaptischen Membran, einem synaptischen Spalt und einer postsynaptischen Membran, wie in Abb. 1a dargestellt. Wenn eine Synapse durch die Aktivität des vorderen oder hinteren Neurons stimuliert wird, ändert sich ihr synaptisches Gewicht und die Informationen werden über die oben genannten funktionellen Verbindungen von einem Neuron zum anderen übertragen. Parallel dazu wird das synaptische Gewicht aktualisiert, was den Transport erleichtert25,26. Abb. 1b zeigt die Ag/PI:GQDs/ITO-Memristorstruktur dieser Arbeit. Abbildung 1c zeigt das FESEM-Querschnittsbild der 30 nm dicken memristiven Schicht des Geräts. Die memristive Schicht ist der Schlüssel zur synaptischen Speicherung und Verarbeitung von Informationen. Der spezifische Widerstand der Memristorschicht entsteht durch gleichmäßige Verteilung der GQDs in der PI-Matrix. Wenn die Ladungen von der Elektrode injiziert werden, ändert sich die Leitfähigkeit des Memristors und zeigt verschiedene Reaktionsphänomene, ähnlich den biologischen Synapsen, die als E-Synapsen bekannt sind. Abbildung 1d zeigt das TEM-Bild der GQDs. Es wurde festgestellt, dass die in dieser Arbeit angenommene Größenverteilung der GQDs etwa 6–9 nm beträgt, wie durch rote Kreise markiert. Abb. 1e zeigt die AFM-Beobachtung der GQDs. Der Einschub in Abb. 1e zeigt, dass die Dicke der GQDs etwa 2–3 nm beträgt. Die Größe der Quantenpunkte bestimmt die Steuerung des Ladungstransports im Dünnfilm, was zu einem zeitabhängigen memristiven Effekt führt.

Schematische Darstellung (a) einer biologischen Synapse und (b) eines hergestellten Memristorgeräts in der Struktur von Ag/PI:GQDs/ITO. (c) FESEM-Querschnittsstruktur eines hergestellten Geräts. (d) TEM- und (e) AFM-Bilder von GQDs.

Der Einbau von Quantenpunkten beeinflusst die memristive Leistung hergestellter Memristoren erheblich. Wenn die Konzentration der eingebauten GQDs zu niedrig ist, ist es schwierig, wirksame Fallen zu erzielen. Umgekehrt kann eine hohe GQD-Konzentration das Koordinationsverhältnis der PI-Vorläuferlösung verändern, was zu einer Verschlechterung der PI-Vorläuferlösung und der Schwierigkeit, einen stabilen PI-Film zu bilden, führt. Es wurde festgestellt, dass das Gerät eine bessere Leistung erbrachte, wenn das Volumenverhältnis von PI-Vorläufer zu GQDs 20:1 betrug. Abbildung 2a zeigt die Leistung des Geräts bei wiederholter Anwendung von Dreieckwellen-Spannungsdurchläufen von 0 bis 2,0 V zur Beobachtung der Präsynaptik. Unter der Wirkung des ersten Durchlaufs zeigt das Gerät einen Zustand mit hoher Leitfähigkeit. Dann wird bei jedem Scan der Leitwert kleiner als beim vorherigen; Die Leitfähigkeit des Geräts nimmt mit der zunehmenden Abtastwiederholung allmählich ab und beobachtet nicht die scheinbar abrupte Änderung des Stroms. Nach mehreren Scans wechselt der Widerstandswert des Geräts allmählich in einen Zustand niedriger Leitfähigkeit. Abbildung 2b zeigt, dass der Leitwert des Geräts beim Anlegen der umgekehrten negativen Spannung für den ersten Scan wieder in den umgekehrten Zustand mit hoher Leitfähigkeit zurückkehrt, was darauf hinweist, dass der hohe und niedrige Leitfähigkeitszustand des Geräts wiederholt eingestellt und zurückgesetzt werden kann. In den folgenden mehreren Durchgängen der Umkehrspannungsabtastung nimmt der Leitfähigkeitszustand des Geräts allmählich ab, was ähnliche Phänomene wie bei der positiven Spannungsabtastung impliziert. Unter der kontinuierlichen Stimulation der Gleichspannung ändert sich der Leitfähigkeitszustand des hergestellten Memristors allmählich, wie durch den Pfeil in Abb. 2a und b dargestellt. Das bedeutet, dass sich das synaptische Gewicht der E-Synapse allmählich ändert, ähnlich wie die Leistung biologischer Synapsen. Die Referenzprobe ohne GQDs zeigte einen reinen Widerstandseffekt und keinen memristiven Effekt, wie im Einschub von Abb. 2a gezeigt. Abbildung 2b zeigt, dass der Leitwert des Geräts beim Anlegen der umgekehrten negativen Spannung für den ersten Scan wieder in den umgekehrten Zustand mit hoher Leitfähigkeit zurückkehrt, was darauf hinweist, dass der hohe und niedrige Leitfähigkeitszustand des Geräts wiederholt eingestellt und zurückgesetzt werden kann. In den folgenden mehreren Durchgängen der Umkehrspannungsabtastung nimmt der Leitfähigkeitszustand des Geräts allmählich ab, was ähnliche Phänomene wie bei der positiven Spannungsabtastung impliziert. Unter der kontinuierlichen Stimulation der Gleichspannung ändert sich der Leitfähigkeitszustand des hergestellten Memristors allmählich, wie durch den Pfeil in Abb. 2a und b dargestellt. Das bedeutet, dass sich das synaptische Gewicht der E-Synapse allmählich ändert, ähnlich wie die Leistung biologischer Synapsen. Die Referenzprobe ohne GQDs zeigte einen reinen Widerstandseffekt und keinen memristiven Effekt, wie im Einschub von Abb. 2a gezeigt. Die Wärmebehandlung bei 200 °C nach einem Schleuderbeschichtungsprozess der PI:GQDs-Mischung ist entscheidend, um gute elektrische Isolationseigenschaften sicherzustellen. Daher kommt es bei elektrischen Tests selten zu Kurzschlüssen zwischen ITO- und Ag-Elektroden.

Verschiedene elektrische Eigenschaften der hergestellten Geräte. IV-Kurven des Geräts bei wiederholter Anwendung von (a) positiven und (b) negativen Dreieckwellen-Spannungsdurchläufen. Der Einschub von (a) zeigt den vernachlässigbaren I–V für die Referenzprobe. (c) (i) Angewandte Impulsspannungswellenform und (ii) die Reaktion des Geräts unter der Impulsspannungssimulation. (d) Variation des Stromwerts in einem Zyklus der Impulsantwort.

Abbildung 2c zeigt die aktuelle Reaktion des Geräts, wenn abwechselnd 20 positive und negative Impulse an das Gerät angelegt wurden. Aufgrund der unterschiedlichen Kontaktwiderstände, die durch die unterschiedlichen Materialien der oberen und unteren Elektrode verursacht werden, werden beim Zirkulationsimpulstest asymmetrische positive und negative Spannungswerte verwendet. Folglich wird die positive Impulsspannung auf 2 V eingestellt, die negative Impulsspannung jedoch auf 2,5 V mit einer Breite von 0,1 s und einem Intervall von 1 s, wie in Abb. 2c (i) dargestellt. Um einen klaren Beobachtungstrend zu ermöglichen, zeigt Abb. 2d die Änderung des Stromwerts unter Impulsen in den ersten 40 Impulsen. Es ist ersichtlich, dass der Wert des durch das Gerät fließenden Stroms unter der Wirkung der Impulsspannung allmählich abnimmt, was darauf hinweist, dass sich der Leitfähigkeitszustand von hoch nach niedrig ändert. Wenn der umgekehrte Spannungsimpuls angelegt wird, kehrt das Gerät in den Hochstromzustand zurück. Mit zunehmender Impulszahl nimmt die Leitfähigkeit des Geräts allmählich ab. Das Gerät kann das gleiche elektrische Verhalten wiederholen, indem es kontinuierlich positive und negative Impulse anlegt.

Die Eigenschaft, dass sich synaptische Gewichte je nach Reiz ändern, wird als synaptische Plastizität bezeichnet und ist die neurobiologische Grundlage des Gedächtnisses und Lernens in unserem Gehirn sowie die Hauptfunktion künstlicher Synapsen. Abbildung 3 zeigt die synaptische Plastizität des Memristors basierend auf der Ag/PI:GQDs/ITO-Struktur. Abbildung 3a zeigt den berechneten Leitwert basierend auf dem Spitzenwert von Spannung und Strom jedes Impulses und der Kurvenanpassung für positive und negative Impulse. Es ist zu beobachten, dass die nachfolgende Leitfähigkeit des hergestellten Geräts bei jeder positiven Impulsstimulation niedriger ist als der vorherige Wert, was bedeutet, dass sich das synaptische Gewicht ändert. Der gleiche Trend ist auch für die negativen Impulse zu beobachten. Daher kann sich das hergestellte Gerät an den vorherigen Lernzustand erinnern, wenn es erneut stimuliert wird, was darauf hindeutet, dass die Ag/PI:GQDs/ITO-Struktur ein kurzfristiges Hemmungslernen aufweist, das STD ähnelt. Darüber hinaus lässt sich erkennen, dass der gleiche Trend der Leitfähigkeitsänderung auftritt, wenn kontinuierlich positive oder negative Impulse an den hergestellten Memristor angelegt werden. Der Leitwert fällt während der ersten zehn Impulse schnell ab, verlangsamt sich dann allmählich und erreicht schließlich die Sättigung. Ein solcher Veränderungsprozess weist auf den exponentiellen Lernprozess des Memristors hin, der dem biologischen Lernprozess ähnelt. Der Unterschied zwischen positiven und negativen Leitfähigkeitswerten ist hauptsächlich auf die unterschiedlichen Austrittsarbeiten der Ag- und ITO-Elektroden zurückzuführen. Daher benötigen die Elektronen unterschiedliche Anregungsenergie, um dieselbe PI-Barriere zu überwinden, wenn Spannung unterschiedlicher Polarität an das Gerät angelegt wird. Dadurch weist der Memristor einen asymmetrischen Leitwert auf.

Synaptische Plastizität des hergestellten Memristors. (a) Daten und Kurvenanpassungsdiagramme der berechneten positiven und negativen Leitfähigkeit. (b) Vergessenskurve der E-Synapse unter einem einzelnen Impuls von 0,1 V einmal alle 8 Minuten. (c) (i) angelegter zyklischer Impuls und (ii) Gerätereaktionen unter 300 s kontinuierlich angelegtem Impuls. (d) Der Spitzenwert der positiven und negativen Stromvarianz für 100 Zyklen.

Das biosynaptische Gedächtnisverhalten wird in Kurzzeitgedächtnis und Langzeitgedächtnis unterteilt. Wir haben auch den Vergessensgedächtniseigenschaftentest des hergestellten Memristors durchgeführt, wie in Abb. 3b gezeigt. Zunächst zeichnete das Gerät im Zustand hoher Leitfähigkeit bei 2,25 µS auf. Nachdem das Gerät das Lernen durch positive Impulsstimulation mit einer Impulsspannung von 2,0 V, einer Dauer von 0,1 s und einem Intervall von 1 s abgeschlossen hatte, wechselte es in den Zustand niedriger Leitfähigkeit von 0,75 µS. Danach erfolgte keine Stimulation. Das Gerät wird alle 8 Minuten mit einem Impuls von 0,1 V ausgelesen, um den Leitfähigkeitszustand zu untersuchen. Da der Ausleseimpuls so kurz und von geringer Stärke war, ist der Lerneffekt durch den Ausleseimpuls vernachlässigbar. Bemerkenswert ist, dass der Leitwert langsam ansteigt und das Gerät nach etwa einer Stunde fast wieder in den Ausgangszustand zurückkehrt. Dieses Verhalten ähnelt der Vergessensleistung des menschlichen Gehirns und bezieht sich auf die von Ebbinghaus27 vorgeschlagene Vergessensgedächtniskurve, die den Rückgang der Wahrscheinlichkeit des menschlichen Gehirns beschreibt, Erinnerungen im Laufe der Zeit abzurufen. Die Exponentialfunktion R = exp(− t/S) kann verwendet werden, um die Leitfähigkeitsdaten des Memristor-Vergessensprozesses anzupassen, wobei R, t und S jeweils die Gedächtniserhaltung, die Zeit und die relative Stärke des Gedächtnisses symbolisieren28 . Abbildung 3b zeigt die gut angepassten Kurven von Datenpunkten und Vergessenstrends. Abbildung 3c zeigt das 300-s-Stromverhalten als Folge des kontinuierlich angelegten Impulses von 2,0 bis –2,5 V. Das Gerät zeigte bis zu 100 Zyklen keine signifikante Verschlechterung, wie in Abb. 3d dargestellt. Der Spitzenwert der positiven und negativen Stromvarianz für alle Zyklen wurde auf δP ~ 0,0197 und δN ~ 0,0312 geschätzt, was darauf schließen lässt, dass die absolute Änderung sichtbar stabil ist.

In einigen biologischen neuronalen Schaltkreisen zeigt die Plastizität von Synapsen nicht nur eine Zeitreihenabhängigkeit, sondern auch eine Amplituden- und Frequenzabhängigkeit. Daher wurde der in dieser Arbeit hergestellte Memristor auch auf Amplituden- und Frequenzabhängigkeit getestet, wie in Abb. 4 dargestellt. Abbildung 4a(i) zeigt das angewendete Wellenformdiagramm. Um die Amplitudenabhängigkeit zu testen, wurden in den ersten 20 Impulsen +1,6 V an das Gerät angelegt, gefolgt von 20 negativen Impulsen bei –2,5 V. Der angelegte negative Impuls kann den Widerstandszustand des Geräts ablesen und das Gerät gleichzeitig zurücksetzen. Für die nächste Periode wurde die Amplitude von 40–60 positiven Impulsen auf + 1,8 V erhöht und mit demselben negativ angelegten Impuls von 60 auf 80 eingestellt. In der folgenden dritten und vierten Periode behielt die positive Impulsfolge einen Schritt von 0,2 bei V relativ zur Vorperiode. Im Gegensatz dazu verwendete die umgekehrte Impulsfolge immer die gleiche Amplitude. Infolgedessen ist in Abb. 4a(ii) die erhaltene Messung des negativen Stroms direkt proportional zur Amplitude des positiven Impulses, was den Grad der starken Lerntiefe der Synapse anzeigt. Dies legt nahe, dass die Tiefe des synaptischen Lernens von der Intensität der präsynaptischen Reize abhängt. Zunehmende Stimulation führt zu kontinuierlichem und tiefem Lernen. Abbildung 4b zeigt die abgeleiteten Leitfähigkeitsdiagramme mit der Änderung der präsynaptischen Impulsamplitude, wie in Abbildung 4a(ii) dargestellt. Das Gerät zeigt STD-Verhalten bei Impulsstimulation mit unterschiedlicher Amplitude. Beachten Sie, dass die endgültige Leitfähigkeit der Synapse umgekehrt proportional zur Stärke der angelegten Impulsamplitude ist. Auf andere Weise spiegelt der Sättigungspunkt den Grad der Lerntiefe wider.

Amplituden- und Frequenzabhängigkeit des vorbereiteten Memristorgeräts. Unterschiedliche (a) (i) Amplituden und (c) (i) Frequenzen des angelegten Impulses. Die aktuelle Reaktion der Geräte unter der Stimulation verschiedener (a) (ii) Amplituden und (c) (ii) Frequenzen. Äquivalente Leitfähigkeitswert-Änderungskurven unter Impulsstimulationen unterschiedlicher (b) Amplituden und (d) Frequenzen.

Abbildung 4c(i) zeigt die Frequenzabhängigkeit des synaptischen Lernens bei konstanten 2,0 V und – 2,5 V des 20-Puls-Zuges. Positive Impulsfolgen unterschiedlicher Frequenz in drei Perioden wurden bei 1,0 Hz, 0,65 Hz bzw. 0,5 Hz getestet. Gleichzeitig wurden die folgenden drei Perioden der negativen Impulsfolge auf 1,0 Hz eingestellt, um den aktuellen Zustand des Geräts abzulesen und zurückzusetzen. Im Allgemeinen nimmt in Abb. 4c(ii) bei der konstanten 2,0-V-Impulsfolge der gemessene Strom bei niedriger Frequenz allmählich ab, was zu einem höheren Strom im Vergleich zum Hochfrequenzzyklusstrom führt, der schnell abnimmt. Daher korreliert die Geschwindigkeit des Stromabfalls proportional mit der Frequenz der angelegten Impulsfolgen. Das Frequenzabhängigkeitsverhalten impliziert, dass sich das Intervall zwischen zwei positiven Impulsen ändert, was zu einem unterschiedlichen Grad der Änderung der postsynaptischen Reaktion, also des PPF der Synapsen, führt. PPF tritt auf, wenn zwei gleiche Impulse zeitlich getrennt sind und die postsynaptische Reaktion (Strom) gemessen wird. Die aktuelle Reaktion auf den zweiten Impuls sollte vom zeitlichen Abstand zwischen den beiden Impulsen abhängen. Dies ahmt das Verhalten biologischer Synapsen nach, bei denen direkt aufeinanderfolgende Impulse den Informationstransport erleichtern.

Im Gegensatz dazu zeigt der Strom einen scheinbar analogen abnehmenden Trend für die drei negativen Impulsfolgen, die bei 1,0 Hz und der Konstante −2,5 V fixiert waren. Der anfängliche absolute Maximalstromwert für diesen Anstieg wurde jedoch mit 5,033 µA, 5,736 µA, und 6,407 µA nach 0,5 Hz, 0,65 Hz bzw. 1,0 Hz. Es ist erwähnenswert, dass der Startpunkt der zweiten negativen Periode (5,736 µA) höher liegt als der der ersten negativen Periode (5,033 µA). Ebenso ist der Einschaltstrom der dritten negativen Periode (6,407 µA) höher als der der zweiten Periode (5,736 µA), wie durch den Pfeil in Abb. 4c(ii) angezeigt. Dieses Verhalten kann als LTP beschrieben werden, eine signifikante Widerspiegelung der synaptischen Plastizität, bei der es sich um eine aktivitätsgesteuerte, langanhaltende Steigerung der Effizienz der erregenden synaptischen Übertragung nach der Abgabe einer kurzen, hochfrequenten Folge elektrischer Stimulation handelt. Der Grund könnte sein, dass die Frequenz der angelegten positiven Impulsfolge über die drei Zyklen zunimmt, was bedeutet, dass eine höhere positive Impulsfrequenz zu einer schnelleren Reduzierung des Vorwärtsstroms des Geräts führt. Mit anderen Worten: Es wird eine schnellere Lernrate erreicht, was zu einer höheren negativen Lerntiefe führt. Dieses Verhalten steht im Einklang mit dem biologischen synaptischen Lernprozess. Abbildung 4d zeigt die aus Abb. 4c abgeleiteten Leitfähigkeitskurven der hergestellten Geräte unter der Stimulation von drei verschiedenen Frequenzen bei einer 2,0-V-Impulsfolge. Es ist klar, dass der Memristor bei 1,0 Hz schnell von einem Zustand mit hoher Leitfähigkeit in einen Zustand mit niedriger Leitfähigkeit wechselt. Wenn die Frequenz der angelegten Impulse nacheinander auf 0,65 Hz und 0,5 Hz abnimmt, war der Änderungstrend der Leitfähigkeit im Vergleich zur Reaktion bei einer Stimulationsfrequenz von 1,0 Hz geringer. Anschließend wechselt das Leitfähigkeitsverhalten der Geräte nach der anfänglichen schnellen Änderung in einen sich langsam ändernden Sättigungszustand. Die drei Sättigungszustände von 1,0 Hz, 0,65 Hz und 0,5 Hz werden bei 0,594 µS, 0,874 µS bzw. 1,287 µS erreicht. Deutlicherweise ist der Sättigungsleitwert bei Stimulation mit höherer Frequenz niedriger, was einem größeren synaptischen Gewicht für E-Synapsen entspricht. Im Gegenteil, der Synapsensättigungszustand ist bei niederfrequenter Stimulation geringer.

Paired-Pulse-Facilitation (PPF) ist eine Form der synaptischen Plastizität, bei der Synapsen ihre Fähigkeit zur Informationsübertragung ändern können, was für das Nervensystem von entscheidender Bedeutung ist. PPF soll dabei helfen, die Kommunikation zwischen Neuronen zu regulieren und beeinflusst wichtige kognitive Prozesse, insbesondere Lernen und Gedächtnisspeicherung. Bei diesem Test wurde das Gerät zunächst auf einen hohen Leitfähigkeitszustand mit konsistenten Leitfähigkeitswerten eingestellt, gefolgt von zwei aufeinanderfolgenden 2-V-Impulsen mit einer Zeitdifferenz (∆t) von 0,35, 1,0, 1,5, 2,0 bzw. 2,5 s. Der Leitwertunterschied kann durch Aufzeichnen des Anfangs- und Endleitwerts, angegeben als Gi bzw. Gf, berechnet werden. Daher wird die relative Änderungsrate der Leitfähigkeit durch {∆G = [|(Gf − Gi)|/Gi] × 100 %} geschätzt, was dem PPF-Index entspricht, wie in Abb. 4e dargestellt. Wenn das Zeitintervall zwischen gepaarten Impulsen abnimmt, nimmt die Änderungsrate der Geräteleitfähigkeit zu, was der Lernintensität eines synaptischen Neurons ähnelt, die mit dem kürzeren Zeitintervall zwischen aufeinanderfolgenden Reizen zunimmt. Umgekehrt nimmt die Geschwindigkeit der Leitfähigkeitsänderung des Geräts mit zunehmendem Pulspaarintervall rapide ab, was mit der Tatsache übereinstimmt, dass die Lernverbesserung biologischer synaptischer Neuronen bei längeren Intervallen zwischen Lernreizen weniger effektiv wird. Auch dies ist Ausdruck einer kurzfristigen Potenzierung.

Die Synapsen im biologischen Nervensystem verfügen normalerweise über eine hohe Empfindlichkeit und einen großen Reaktionsbereich, sodass das biologische System schnell und intelligent auf geringfügige Umweltveränderungen reagieren kann. Abbildung 5 zeigt den Empfindlichkeitstest des hergestellten Memristors basierend auf der Ag/PI:GQDs/ITO-Struktur. Beachten Sie, dass in den erhaltenen Ergebnissen im Abschnitt „Synaptische STD, PPF und LTP“ die Spannungsamplitude des an das Gerät angelegten Impulssignals in der Größenordnung von Volt lag, was nicht im Bereich der Mikrostimulation liegt. Daher wurde die Amplitude der angelegten Impulse auf ± 100 mV, ± 10 mV bzw. ± 1 mV eingestellt, um die Empfindlichkeit und den Reaktionsbereich des Geräts zu untersuchen. Unter der Impulsstimulation in der Größenordnung von mV zeigt das Gerät immer noch ausgeprägte Memristoreigenschaften. In Abb. 5a (i) wurde die Amplitude der angelegten Impulsspannungssequenz für jeden positiven und negativen Zyklus auf + 100 mV und – 100 mV mit einer Breite von 0,1 s und einem Intervall von 1,0 s eingestellt. Abbildung 5a(ii) zeigt, dass das hergestellte Gerät unter der Anregung einer Impulsspannung von ± 100 mV immer noch eine gute und stabile STD aufwies. Um die Empfindlichkeit der Geräte weiter zu untersuchen, wurde die Amplitude der angelegten Impulsspannung weiter auf ± 10 mV und ± 1 mV verringert, wie in Abb. 5b (i) bzw. c (i) dargestellt. Auch hier zeigte der Memristor in Abb. 5b(ii) und c(ii) ein vielversprechendes stabiles STD-Verhalten. Noch wichtiger ist, dass der Zustandsübergangstrend mit der Leistung unter höheren Spannungsreizen übereinstimmt. Darüber hinaus kann das Gerät ein signifikantes memristives Verhalten beibehalten, obwohl die Impulsamplitude von ± 1 mV im Vergleich zum angelegten Impuls von 2,0 V in Abb. 2c (i) um 10–3 reduziert wurde. Der erhaltene Strom in Abb. 5c(ii) zeigt einen geringen Leitwert-Jitter aufgrund von Rauschsignalen, der ignoriert werden konnte, da er den aktuellen Trend des Geräts nicht beeinflusste. Alternativ kann das Rauschen für eine tatsächlich präzise Anwendung gefiltert werden. Abbildung 5d zeigt die aus Abb. 5a–c abgeleiteten Vergleichsleitfähigkeitsdiagramme. Das Gerät sorgt für eine konsistente grundlegende Änderung des synaptischen Gewichts unter der Stimulation verschiedener Impulssignale von 1 mV bis 2,0 V, wobei die Spannungsamplitudenvariationsspanne 103 Größenordnungen beträgt. Dieses Verhalten lässt darauf schließen, dass der auf der Ag/PI:GQDs/ITO-Struktur hergestellte Memristor eine extrem hohe Empfindlichkeit gegenüber Spannungen im mV-Bereich und einen großen Ansprechbereich aufweist.

Hohe Empfindlichkeit und großer Erfassungsbereich. Angelegte Impulsspannung von (a) (i) 100 mV, (b) (i) 10 mV und (c) (i) 1 mV. Die aktuelle Reaktion der hergestellten Geräte unter der Stimulation von (a) (ii) 100 mV, (b) (ii) 10 mV und (c) (ii) 1 mV (d) Vergleich der Leitfähigkeitswerte bei verschiedenen Impulsstärken Spannungsstimulation.

Der Literatur zufolge umfassen die vorgeschlagenen Wirkmechanismen des Memristors hauptsächlich leitfähige Drähte27,28, Elektroneneinfang29,30 und Valenzzustandsübergänge31. Für diese Studie wurden unter Berücksichtigung der Tatsache, dass GQDs unterschiedliche Energieniveaus und einzigartige Oberflächen aufweisen, die Ladungseinfang- und -speicherfähigkeiten von GQDs so konzipiert und erwartet, dass sie den Ladungstransport erheblich beeinflussen. Abbildung 6 zeigt den möglichen Ladungstransportprozess des vorbereiteten Memristor-Bauelements unter angelegter Spannung. Zunächst wurde die IV-Kurvenanpassungsmethode durchgeführt, um den Ladungstransportprozess und den memristiven Mechanismus des hergestellten Geräts zu analysieren. Anschließend wurden die möglichen Transportmechanismen basierend auf der Dicke der hergestellten Geräte spekuliert. Beachten Sie in Abb. 6, dass das Auftreten eines thermionischen Emissionsstroms bei niedrigen Spannungen ein typischerweise beobachteter Mechanismus ist und häufig mit thermisch erzeugten Elektronen zusammenhängt. Anschließend findet unter der Wirkung einer Vorwärtsvorspannung wahrscheinlich eine Schottky-Emission statt, da die I-V-Daten in Abb. 2a gut an ln(I/T2) α V1/2 angepasst sind, wobei T die Temperatur ist. In diesem Fall werden die Elektronen zunächst von der Ag-Elektrode emittiert, um die dielektrische PI-Barriere zu überwinden32. Zu diesem Zeitpunkt ist der makroskopisch gemessene Leitwert am höchsten, da Elektronen leicht emittiert und in den verschiedenen Energieniveaus von GQDs eingefangen werden können33,34.

Unter der angelegten Spannung fand ein möglicher Ladungstransport durch das hergestellte Memristorgerät statt.

Der Transportmechanismus wird auf einen ladungsbegrenzten Strom (TCLC) umgestellt, wenn die Elektronen schnell im Einfangzentrum eingefangen werden, das von den gleichmäßig verteilten GQDs gebildet wird. Der erhaltene Steigungswert beträgt ~ 2,7, was auf das Auftreten von eingeschlossenem TCLC hinweist32. Der Steigungswert wird durch die doppelte logarithmische Darstellung der I-V-Daten ermittelt. Wenn die eingefangenen Elektronen allmählich zunehmen, bildet sich im gesamten Gerät eine negative Raumladungszone. Es entsteht ein dem externen elektrischen Feld entgegengesetztes eingebautes elektrisches Feld22, das die kontinuierliche Injektion externer Elektronen von der Elektrode verhindert. Daher beginnt das Gerät mit dem Übergang von einem Zustand hoher zu niedriger Leitfähigkeit. Gleichzeitig füllen Elektronen mit der Anwendung der Vorwärtsimpulse allmählich die mehrstufigen Energiefallen der GQD auf, und das Gerät zeigt eine allmähliche Abnahme des Leitfähigkeitszustands. Die eingefangenen Elektronen werden schnell aus den flachen Fallen freigesetzt, wenn das Gerät in Sperrrichtung vorgespannt wird, und das eingebaute elektrische Feld wird sofort beseitigt. Dadurch kehrt die Leitfähigkeit des Geräts in einen hohen Leitfähigkeitszustand zurück. Unter der Wirkung der anschließenden Sperrvorspannung erfährt das Gerät einen Ladungstransportprozess ähnlich dem Vorwärtsvorspannungsprozess. Der Mechanismus des Memristor-Vergessensprozesses besteht darin, dass die mehrstufigen Energiebänder fast aller GQDs gefüllt werden, nachdem das Gerät in einen Zustand niedriger Leitfähigkeit eintritt. Danach wird die Vorspannung nicht mehr angelegt und die eingefangenen Ladungen werden spontan freigesetzt. Schließlich kehrt das Gerät in den ursprünglichen Zustand mit hoher Leitfähigkeit zurück. Das ultrahohe Empfindlichkeitsverhalten kann mit der gleichmäßigen Verteilung der GQDs im Polymerwirt, dem einfachen Einfangen und der Freisetzung von Ladungen der GQDs-Eigenschaften in Zusammenhang gebracht werden17. Da die Menge der injizierten Ladung mit der Amplitude und Frequenz des angelegten Impulses zusammenhängt, weist die hergestellte E-Synapse eine Plastizität auf, die sowohl von der Amplitude als auch von der Frequenz abhängt.

In dieser Arbeit wurde ein Memristor basierend auf einer einfachen Struktur aus Ag/PI:GQDs/ITO durch eine einfach durchzuführende Lösungsprozessmethode hergestellt. Das Gerät weist eine zeitabhängige Plastizität des angelegten elektrischen Signals auf. Die synaptischen Gewichte der E-Synapsen ändern sich mit der Zeit allmählich mit den angelegten elektrischen Signalen, und die E-Synapsen zeigen auch Plastizität in Abhängigkeit von der Amplitude und Frequenz der Stimulationen. Die hergestellten E-Synapsen reagieren stabil auf Reize von mV bis V und weisen eine hohe Empfindlichkeit und einen großen Bereich auf. Der Leitfähigkeitsmechanismus des Geräts leitet sich hauptsächlich vom Ladungseinfangmechanismus der in PI dispergierten GQDs ab. Dieser PI:GQDs-basierte Memristor weist hervorragende Widerstandsschalteigenschaften auf, die mit denen aus anorganischen Metalloxidmaterialien vergleichbar sind. Noch wichtiger ist, dass es verschiedene Funktionen simulierter biologischer Synapsen weiter verbessern, den Reaktionsbereich auf elektrische Stimulation deutlich verbessern und eine wirksame Reaktion auf Mikrostimulation erreichen kann. Daher wird diese Studie den Grundstein für die Entwicklung von Memristoren in der neurologischen Berechnung legen.

Die während der aktuellen Studie generierten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim jeweiligen Autor erhältlich.

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Dieses Projekt wurde vom Education Research Project for Young Teachers in Fujian of China (JAT220489), FRGS/1/2022/TK08/UKM/02/13 Fundamental Research Grant Scheme (FRGS) finanziert und von der National Natural Science Foundation of unterstützt China (62075043).

Fakultät für Informatik und Informationswissenschaften, Fuzhou Institute of Technology, Fuzhou, 350506, Volksrepublik China

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Chaoxing Wu & Fushan Li

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LK und PCO verfassten den Haupttext des Manuskripts und bereiteten die Abbildungen vor. 1, 2, 3, 4, 5 und 6, NY, RZA und AW führten FESEM-, TEM- und AFM-Charakterisierungen durch. CW und FL führten die Datenanalyse durch. Alle Autoren haben das Manuskript überprüft und korrigiert.

Korrespondenz mit Chaoxing Wu, Poh Choon Ooi oder Fushan Li.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

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Eingegangen: 22. Februar 2023

Angenommen: 14. Mai 2023

Veröffentlicht: 20. Mai 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-35183-8

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